Υπήρξε ένα από τα τρία πρώτα τμήματα που σύστησε το ΛτΕ τον πρώτο χρόνο λειτουργίας του το 1911 με την ονομασία Φιλολογικό-Επιστημονικό και διακρίθηκε στις Εφορείες Επιστημόνων, Νεότερης Φιλολογίας και Βιβλιοθήκης.

Σκοπός του ήταν η οργάνωση διαφωτιστικών διαλέξεων, η φροντίδα για την παραγωγή ελληνόφωνης παιδικής φιλολογίας και η δημιουργία βιβλιοθήκης. Πρώτη Γενική Έφορος διετέλεσε η ιδρύτρια και Πρόεδρος του Λυκείου Καλλιρρόη Παρρέν, την οποία διαδέχθηκαν οι Αθηνά Ταρσούλη, Μαρία Μομφερράτου, Σοφία Σαββίδου, Λούλα Κωνσταντινίδου και η Μαρία Καλυτεράκη. Έφορος σήμερα είναι η Φώφη Ραζή.

Από τις πρώτες δράσεις του τμήματος ήταν η διοργάνωση διαλέξεων, με πρώτη αυτή που έγινε στον Φιλολογικό Σύλλογο «Παρνασσός», με ομιλήτρια την Καλλιρρόη Παρρέν και θέμα τον «σκοπό και προορισμό του Λυκείου».

Στο ενεργητικό του τμήματος καταγράφονται η οργάνωση αρχαιολογικών μαθημάτων από την αρχαιολόγο Άννα Αποστολάκη, η έκδοση παιδικών βιβλίων και η επιμέλεια του πανηγυρικού τεύχους για την εικοσιπενταετηρίδα του Λυκείου και την πεντηκονταετηρίδα της «πνευματικής και κοινωνικής σταδιοδρομίας» της Καλλιρρόης Παρρέν, ενώ από το 1937 το τμήμα είχε και την επιμέλεια της έκδοσης του Δελτίου.

Το Φιλολογικό τμήμα ήταν υπεύθυνο για δύο λογοτεχνικούς διαγωνισμούς που προκηρύσσονταν από το Λύκειο: τον Λασκαρίδειο διαγωνισμό, κατόπιν σχετικού κληροδοτήματος από την Ειρήνη Λασκαρίδου το 1958 (1959-2004) και τον Μομφερράτειο, εις μνήμην της Προέδρου του ΛτΕ Μαρίας Μομφερράτου, ο οποίος προκηρυσσόταν από το 1963 έως το 1980.

Σημαντική δράση του τμήματος σήμερα αποτελούν οι μηνιαίες συναντήσεις των μελών του που αποσκοπούν στην ενημέρωσή τους γύρω από την τρέχουσα εκδοτική δραστηριότητα, ενώ συχνά περιλαμβάνουν παρουσιάσεις νέων εκδόσεων από τους ίδιους τους συγγραφείς.

Παράλληλα, στο πλαίσιο του θεσμού των «τεΐων», οργανώνονται σε ετήσια βάση εκδηλώσεις αφιερωμένες σε έργα Ελλήνων κυρίως συγγραφέων, όπως το διήμερο αφιέρωμα στον Νίκο Καζαντζάκη, το 2017.